1. 研究目的与意义（文献综述包含参考文献）
{title}文 献 综 述一．课题研究背景及意义在我国电力系统不断发展及直流输电的电压等级不断提高的时代背景下,高压设备的绝缘问题面临日益严峻的挑战。
在高场强下绝缘材料表面易产生电荷积聚现象,导致材料发生沿面闪络,严重影响电气设备的安全运行。
在如今常见的提高绝缘材料的沿面耐压方法中，材料表面改性已然成为如今的主流手段。
低温等离子体凭借其高效节能、对环境无污染等优点，目前在材料表面处理领域应用广泛。
在自然界和人类活动中，产生低温等离子体的方式有很多。
其中，人工产生等离子体的方式大致有高能射线辐射、热致电离、光致电离、激光辐射电离，以及气体放电等。
气体放电是通过在一定的气体空间内施加强电场，使气体发生击穿并产生放电，根据放电形式及特性的不同，主要包括电晕放电(Corona Discharge)、辉光放电(Glow Discharge)、电弧放电(Arc Discharge)、介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge)以及大气压等离子体射流(Atmospheric Pressure Plasma Jet，简称APPJ)等几种放电形式。
大气压等离子体射流(APPJ)作为一种新兴的低温等离子体放电形式，近年来引起了广泛的关注。
在诸多等离子体源中，APPJ凭借能对形状不规则或复杂对象进行处理而具有独特优势。
其特点是利用气流与电场的双重作用，将放电空间中的大量活性物种和载能带电粒子直接输运到处理对象表面并发生反应，活性粒子与材料作用后会在其表面上发生物理刻蚀或形成致密交联层或引入极性基团，在不影响基体自身性能的前提下，改善材料的亲水性、吸湿性、疏水性等表面特性，从而提高其表面性能。
且具有处理形式灵活、结构简单和产生等离子体化学活性强等独特的优势，在材料表面改性领域具有广阔应用前景。
然而，APPJ的处理面积主要受介质管尺寸限制，在大面积材料处理应用中的效率问题有待解决。
为了便于气体放电就必须是电极结构相对保持较小，而这便会导致单次处理面积小、处理效率低下的问题。
此外，为了满足不同应用场合需求，往往需要在放电工作气体内添加含F或含Si反应媒质，这些媒质在特定条件下会在介质管内壁发生薄膜沉积，堵塞管口，影响放电反应，为此需要增大介质管内径，而内径增大又会削弱电场和流场，增大放电起始电压，抑制体羽扩展，降低等离子体活性，影响改性效果。
因此，为了在电极结构参数和处理效率之间达到最佳的平衡条件，得出最优的反应器结构数据，亟需开展介质管尺寸参数对于射流放电的影响的研究，建立介质管尺寸与放电特性的关系，进而为射流反应器结构优化提供依据，并为以后的工业级大面积、高效率应用提供理论参考。
二．国内外研究现状2.1射流改性原理及研究现状近年来，大气压等离子体射流(APPJ)作为一种兴起新型的等离子体源，凭借其体积小、成本低的特点而受到广泛关注。
与 DBD 相比，由于射流产生的等离子体通常喷射出一定长度，使等离子体中的活性粒子与电场分离，不仅可以不受电极装置的空间限制，也能远离高压电场，安全可靠。
利用APPJ进行材料表面改性时，APPJ通过气流将等离子体吹出管口，使得放电区域与工作区域分离，这样大部分活性带电粒子直接作用在材料表面。
放电产生的大量活性粒子与材料作用后会在其表面上发生物理刻蚀或形成致密交联层或引入极性基团，在不影响基体自身性能的前提下，改善材料的亲水性、吸湿性、疏水性等表面特性，从而提高其表面性能。
另一方面，在不同工作气体氛围及媒质下产生的低温等离子体，对材料表面有不同的改性作用，这些工作气体主要分为反应性工作气体和非反应性工作气体，典型的非反应性工作气体有氩气、氦气等惰性气体，典型的反应性气体主要有空气、氧气、水、 四氟化碳等。
通过扫描电镜（SEM）和原子力显微镜（AFM）观察、X 射线能谱仪（XPS）分析、红外傅里叶变换光谱（FTIR）分析等手段对材料的表面化学成分和表面形态进行分析，国内外研究者普遍认为等离子体材料改性的机理主要包括3个方面：等离子体表面刻蚀作用，化学键的断裂和交联，以及材料表面新的官能团的引入。
图1 材料表面改性处理系统图放电等离子体材料表面改性是放电等离子体的传统应用领域，自上世纪90年代以来受到广泛的关注。
等离子体改性的材料通常有聚合物材料、纤维材料、金属、非金属以及生物材料等。
其中，聚合物材料有聚四氟乙烯（PTFE）、聚对苯甲二酸乙二酯（PET）、聚酰亚胺（PI）等，等离子体处理方法可以改善这些材料表面能较低、表面粘接性差、 亲水性差、电学性能差等缺点。
国内外研究了不同等离子体参数对材料表面的影响，认为均匀等离子体对材料表面改性效果要远远优于非均匀等离子体。
目前，APPJ的机理研究一方面集中在工作气体与周围大气的作用效果，如射流的传播机理和环状结构的形成机制、种子电子的产生机制及作用，另一方面则聚焦在阵列式 APPJ 的均匀性、稳定性和等离子体参数的诊断及调控等，如中科院电工所邵涛等、南京工业大学方志等都正在开展相关的研究工作。
此外，中科院光机所的汤洁等研发了DBD 增强型电刷阵列型等离子体射流产生装置，可有效提高能量利用率，降低气体温度。
APPJ 的应用基础研究则主要包括掺杂 O2 和 H2O 等杂质的射流中活性粒子的数量和分布、APPJ 与溶液的相互作用过程及活性粒子的输运转化特性等。
2.2憎水改性的研究现状目前主要针对于纯气体(He、Ne、Ar等)以及纯气体中添加亲水性成分(如O2、H2O等)等离子体射流方面的研究较多，但对含憎水性成分(如SF6、CF4、C2F6、HMDSO等)的等离子体射流放电特性研究较少，对其放电机理、主要粒子变化、稳定机制以及不同气体含量对射流放电特性的影响等方面尚不完全清楚；对将其应用于材料表面改性的效果、参数优化等研究较少，还需大量实验和理论研究加以充实。
实验研究表明，采用含憎水性成分低温等离子体射流源处理材料，其产生的碳氟化合物和有机硅烷等物质附着在材料表面，降低了材料的表面能，具有表面呈惰性、摩擦系数小等优点，因此具有广泛的应用前景。
从增加憎水煤质不同的角度来看，国内外目前主要的研究成果有以下几个方面。
Jacqueline H. Yim等以He作为运载气体，氟烷基硅烷作为液态前驱体，在微妙级脉冲电源激励下形成了大气压等离子体射流，在UHMWPE(超高分子量聚乙烯)表面生成了一层憎水薄膜，通过研究发现，UHMWPE薄膜表面的主要成分是CFn氟碳基团，同时还发现处理距离和沉积时间是影响薄膜涂层的两个重要因素。
Vogelsang等采用21.12MHz射频电源驱动的C4F8/Ar等离子射流在铝箔表面产生一层憎水性薄膜，研究表明，经射流等离子体处理后，薄膜表面水接触角可达130。
C.H.Kwong等采用13.56MHz射频电源激励下的He/CF4混和气体低温等离子体射流源，在不同的参数条件下对聚酯人造皮革样品处理，结果表明，在放电功率100W，处理距离10mm等最优参数条件下处理后的样品表面水接触角为106，大幅度的提高了人造皮革的憎水性和抗污染性。
在用等离子体提高材料表面憎水性时，主要有碳氟型和碳硅型两种。
碳硅型凭借对环境和人体没有危害，更加适合工业大规模化生产。
然而现在对含硅的射流阵列的研究较少，多数以单一含硅成分和惰性气体作为工作媒质的研究，例如：C.H.Kwong等采用13.56MHZ射频电源驱动，以2%含量的TMS(四甲基硅烷)作为液态前驱体在运载气体He的带动下，产生了稳定的大气压等离子体射流并在聚氨酯合成革表面形成疏水膜，结果发现，在放电功率50W、He流速7.5L/min最优实验参数作用下，通过测量得出疏水膜表面水接触角为94。
H. Kakiuchi等采用13.56MHz射频电源驱动,在Ar、HMDSO(六甲基二硅醚)和O2混合气体中实现了大气压等离子体射流，成功的在硅片基质表面上镀SiOC憎水性薄膜。
实验结果表明，通过优化射频功率和O2/HMDSO的比例，获得了超过100nm/s的沉积率。
J Hnilica等采用了Ar和TTMS(C12H36O4Si5)作为液态前驱体实现了大气压等离子射流，在材料表面镀纳米结构SiO2薄膜。
研究发现,材料表面的水接触角达到了150，可以获得一种超疏水特性。
此外，为了满足不同应用场合需求，往往需要在放电工作气体内添加含F或含Si反应媒质，这些媒质在特定条件下会在介质管内壁发生薄膜沉积，堵塞管口，影响放电反应，降低处理效率。
然而一味地增大介质管内径又会导致削弱电场和流场，增大放电起始电压，抑制体羽扩展，降低等离子体活性，影响处理效果。
针对以上问题，需要开展介质管尺寸参数对于射流放电的影响，建立介质管尺寸与放电特性的关系，进而为射流反应器结构优化提供参考和依据。
2.3关于介质管参数的研究现状Jogi等人在壁厚为10μm、内径分别为500μm、300μm、200μm、100μm及80μm恒定内径介质管内实现了大气压低温微等离子体射流，并且发现随着介质管内径减小，放电所需要的维持电压增加，如下图所示。
图2放电维持电压与介质管内径关系Kim等人在漏斗状微毛细管尖内产生了直径由700μm减至 15μm的变尺寸大气压低温微等离子体射流。
之后，Kim等人在空心光纤中实现了尺寸为15μm、55μm和 200μm的大气压低温微等离子体射流，如图3所示。
三种大气压低温微等离子体射流装置的具体参数如表1所示，可以看到，随着空心光纤内径的减小，驱动电源需要提供更高的电压才能在其内产生大气压低温微等离子体射流，与Jogi 等人的发现类似。
此外，放电装置中射流消耗的功率也随内径的减小而增加。
图3 三种大气压低温微等离子体射流装置。
(A)、(B）和(C）分别为内径为15μm、55μm和200μm 的空心光纤与小鼠TC-1肺癌细胞的尺寸对比。
(D)、(E)和(F)分别为15μm 、55μm和200μm大气压低温微等离子体射流实验装置表1. 15μm、55μm和200μm三种大气压低温微等离子体射流装置详细参数结合Jogi 等人和Kim等人的研究成果，可以预见，想要在内径更小的介质管内产生尺寸更小的大气压低温微等离子体射流,驱动电源需要提供更高的电压，射流消耗的功率也将更高，由此对于射流的稳定性以及可持续性都提出了挑战。
这也可能是10μm及10μm 以下大气压低温微等离子体射流鲜有报道的缘由。
因此，在10μm及 10μm 以下，大气压低温微等离子体射流还拥有广阔的研究空间。
2.3.110μm及以下恒定内径单孔介质管图410μm恒定内径介质管装置图采用单电极结构放电装置，高压电极与工作气体直接接触，在10μm介质管内产生了长为~2.5cm的He微等离子体射流，其长宽比达到~2500。
电压电流波形显示，放电具有显著的随机性。
得益于介质管具有的超高比表面，由 N。
C*IL,-B*ПI,(△v=-2）谱带分析得到，介质管内He微等离子体气体温度仅为600K左右。
由Ha谱线斯塔克展宽得到，He微等离子体射流电子密度高达~1.3x10'ecm 3，在leV电子温度下该微等离子体的德拜半径为~65nm，德拜球内带电粒子数目为~15个，常规的关于德拜球中电子满足波尔兹曼分布的假设可能并不太适用。
2.3.2 恒定内径多孔介质管图6恒定内径多孔介质管装置图采用单电极结构放电装置,在介质管产生了长为~2cm、单个射流尺寸为3.4jum的Ar微等离子体射流阵列,该微等离子体的长宽比相比于6um介质管Ar微等离子体射流得到进一步提升，达到~5880。
根据电压电流波形显示,放电具有一定的随机性,输入功率瞬时值可高达~289W,功率密度和电流密度瞬时值分别可高达~1.810 Wcm2和~1.010Acm2。
得益于介质管的超高比表面，由NC3IL-B3IIg (Av=0）谱带分析得到，Ar微等离子体射流阵列气体温度仅为500K左右。
2.3.3 变内径单孔介质管图7变内径多孔介质管装置图变内径单孔介质管微等离子体放电实验装置示意图如图5.1 （a）所示。
变内径介质管为一内径由245jum减至6um、总长为2.5cm 的微尺寸介质管，其左侧与大气直接连通，其右侧与一粗内径（内径为600um，外径外6mm)介质管相连，并通过粗介质管与通气管相连。
变内径介质管左侧管内插有一根针电极(针体直径为250um针尖曲率球半径为50um)，该针电极将作为高压电极，通过高压导线与正弦交流电源（频率为 10.6kHz）的高压输出端相连，且其针尖所在处变内径介质管的内径为245,um;变内径介质管右侧粗介质管内插有一根与高压电极相同的针电极，该针电极将作为接地电极，通过一个阻值为 2M的电阻连接到大地，且其针尖所在处变内径介质管的内径为6μm。
变内径介质管微等离子体放电实验装置照片如上图。
图8起始放电电压随介质管内径的变化关系图上图所示为起始放电电压随介质管内径的变化曲线，通过多项式拟合并向两边延伸，可以看到，如果介质管内径可以减小到1μm，则需在高压电极输入高达~65kV的高压。
通过设计相应的放电装置，在变内径介质管内产生了长为1.5cm、最小尺寸达到10μm的大气压低温He微等离子体射流。
电压电流波形显示，放电具有显著的随机性，且电流密度瞬时值可高达~7.510*Alcm2。
通过N2CIIg-B31I, (△v=O）谱带分析得到了He微等离子体射流各位置处气体温度，并发现随着位置远离高压电极，气体温度先升高，后逐渐保持在540K。
He微等离子体射流放大图景显示，He微等离子体射流最初并没有完全充满介质管截面，直到介质管内径达到30μm及以下时才充满。
三．探究小结综上所述，在整体衡量我国电力系统不断发展及直流输电的电压等级不断提高的时代背景下，大气压等离子体射流(APPJ)作为一种新兴的低温等离子体放电形式用来处理绝缘材料表面的课题研究具有重要的现实意义。
目前，国内外的学者对射流改性机理的研究已经相对充分。
其中，针对添加不同憎水煤质（主要有碳氟型和碳硅型两种）、不同气氛、不同前驱体、以及激励源参数的的研究相对比较丰富，成果颇丰。
然而，目前针对憎水煤质堵塞介质管内壁的研究还相对较少，虽然部分研究者针对此类问题建立了等效电路模型，采用模型研究相关物理特性，但针对介质管内壁薄膜沉积对实验效果的影响的仿真模型较少。
且在目前已建立的等效电路模型中，大都针对纯气相放电物理过程，相应的等效电路模型需要进一步改进和完善。
因此，建立介质管参数与电场和流场关键参数的关系，研究介质管尺寸参数对于放电特性的影响规律，进而为射流反应器结构优化提供参考和依据具有重要的现实意义。
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COMSOL凭借完全开放的框架、专业的模型计算库、内嵌丰富的CAD建模工具、大规模的计算能力广泛应用于物理场仿真实验中。
通过相关资料熟悉利用COMSOL进行物理场模型仿真分析的方法，了解常见的物理场模型及参数的确定方法。
根据等离子体射流的物理过程，确定与实物实验相对应的等效模型，开展在不同参数条件下的电场仿真和流场仿真。
(4)进行放电特性研究，独立设计和开展实验，包括电压-电流波形分析、功率电荷的测量分析、体羽长度分析、以及基于光谱的活性粒子强度分析，并开展材料表面水接触角测量。
此后利用Origin软件及其它工具软件对实验获得的数据进行处理并绘制相关图像，进而获得不同介质管参数对于放电特性的影响规律。
最后结合射流改性应用效果，从放电难易程度、放电功率和效率、处理效果和运行稳定性等多角度对介质管选取进行全面评价，给出选取依据和评价标准。
图9. 整体研究思路流程图2.2实验内容方案2.2.1电气特性研究方案电气特性的研究主要包括两个部分：电压-电流波形和Lissajous图形，并以此为基础得到放电功率和传输电荷等电学特性参数。
研究等离子体射流时，为了描述放电强弱和化学反应效率有两个重要参量要进行计算和比较，分别是放电功率(P)和传输电荷(Q)。
由于射流电压与电流之间的相位失调，功率测量和计算较为复杂，测量P和Q主要有三种方法分别是瞬时功率法、功率表法、Lissajous图形法。
Lissajous图形法可以更方便和准确的测得P和Q，从而有效地反映外加电压与传输电荷关系，是研究P和Q的重要媒介。
Lissajous图形的形状、大小、阶跃个数与电压-电流波形图中一个周期内放电的形式、强度及脉冲个数等是一一对应的关系,放电过程中电气参量的变化直接导致Lissajous图形的演变。
2.2.2光学特性研究方案光学特性中，发光图像和发射光谱图是其主要两个组成部分。
本此研究的射流发光图像通过数码相机置于放电空间侧面拍摄获得，曝光时间为1s。
相对应的光发射谱线强度通过光谱仪置于反应器侧面测量获得。
其中，发光图像能够直观地观察到不同实验条件下射流情况；准确判断出各个阶段放电的模式；直接反应射流放电的强弱和均匀程度。
光谱分析法主要是指在等离子体放电过程中，测量和诊断内部复杂物理和化学过程的手段。
射流放电会产生大量的高活性粒子，由高能级跃迁到低能级时，会以光能形式释放多余能量，形成的光发射谱线即粒子强度谱线图。
实验中，通过Ocean Optics HR4000CG光谱仪在不同测量位置下捕捉射流放电产生的强度谱线图，然后采用SpectraSuite光谱操作软件采集并分析活性粒子的种类和强度。
2.3改性效果评价方案测量液体的接触角是表征聚合材料表面憎水性和亲水性的最直观有效的手段。
改性实验中，滴一滴液体于聚合材料的表面上，若液体不能铺展，将形成一个平衡液滴停于固体表面，因为表面的张力作用，会形成一定的角度，通常用液滴接触角θ来表征，通过影像分析技术测量计算即可得出液滴与材料表面的接触角。
本实验拟采用上海中晨公司型号为JC2000A接触角测量仪。
在经过射流放电处理后，立即采用此仪器进行测量，分别采用不同极性的液体进行接触角测量，测量一次的液滴大约在2μL左右。
为了减小测量误差，每个样品在处理范围内选取5个不同的位置，得到的结果取平均值。
图10. 水接触角测量仪
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